大氣顆粒物來(lái)源解析原理、技術(shù)及應(yīng)用

內(nèi)容概要

　　《大氣顆粒物來(lái)源解析原理、技術(shù)及應(yīng)用》結(jié)合我國(guó)顆粒物污染防治工作的需求，系統(tǒng)總結(jié)了我國(guó)大氣顆粒物源解析技術(shù)理論與應(yīng)用領(lǐng)域的創(chuàng)新性研究成果。全書共分八章。第1章主要介紹我國(guó)大氣顆粒物污染問(wèn)題的演變及大氣顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展歷程；第2章介紹化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本理論；第3章介紹二重源解析技術(shù)的原理方法體系；第4章介紹大氣顆粒物源及受體樣品的采集和化學(xué)成分譜的建立；第5章介紹降低二次碳顆粒影響的大氣顆粒物源解析技術(shù)方法；第6章介紹復(fù)合受體模型原理及方法；第7章介紹大氣顆粒物源解析模型軟件的開發(fā)與應(yīng)用實(shí)例；第8章介紹幾個(gè)受體模型的應(yīng)用實(shí)例。

作者簡(jiǎn)介

朱坦，南開大學(xué)教授，現(xiàn)任南開大學(xué)環(huán)境與社會(huì)發(fā)展研究中心主任、國(guó)家環(huán)境咨詢委員會(huì)委員、環(huán)境保護(hù)部戰(zhàn)略環(huán)評(píng)專家咨詢委員會(huì)委員、科技部“973”綜合交叉領(lǐng)域咨詢專家。 主要研究領(lǐng)域?yàn)榇髿忸w粒物污染防治、環(huán)境評(píng)價(jià)與管理、循環(huán)經(jīng)濟(jì)、低碳發(fā)展和城市生態(tài)等。在國(guó)際上最早提出城市顆粒物源解析中“揚(yáng)塵”的概念，建立了具有我國(guó)特色的大氣污染源解析技術(shù)，為改善城市大氣污染做出了重要貢獻(xiàn)。 共主持或參加國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國(guó)家社會(huì)科學(xué)重大項(xiàng)目、“863”項(xiàng)目、國(guó)家科技支撐項(xiàng)目、國(guó)家科技攻關(guān)計(jì)劃課題等科研項(xiàng)目70余項(xiàng)。發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇，獲得省部級(jí)獎(jiǎng)20多項(xiàng)，2002年獲第六屆“地球獎(jiǎng)”。 馮銀廠，理學(xué)博士，南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士研究生導(dǎo)師，國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市空氣環(huán)境顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任。 主要從事大氣顆粒物來(lái)源解析及污染防治技術(shù)研究，建立了大氣顆粒物二重源解析技術(shù)。構(gòu)建了大氣顆粒物復(fù)合受體模型，提出了顆粒物目標(biāo)容量總量控制技術(shù)方法。共發(fā)表論文110余篇，獲得省部級(jí)科技進(jìn)步獎(jiǎng)7項(xiàng)。

書籍目錄

前言第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進(jìn)展引言第一節(jié) 大氣顆粒物源模型的發(fā)展第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展第三節(jié) 大氣顆粒物受體模型源解析的主要特點(diǎn)參考文獻(xiàn)第二章 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理引言第一節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理及算法第二節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型擬合優(yōu)度的診斷體系第三節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的產(chǎn)生與發(fā)展參考文獻(xiàn)第三章 二重源解析技術(shù)方法引言第一節(jié) 二重源解析技術(shù)的提出背景第二節(jié) 二重源解析技術(shù)的原理及解法第三節(jié) 二重源解析技術(shù)的診斷技術(shù)及解析條件參考文獻(xiàn)第四章 顆粒物樣品的采集與成分譜引言第一節(jié) 源樣品的采集第二節(jié) 受體樣品的采集第三節(jié) 成分譜第四節(jié) 源成分譜的組成與特征參考文獻(xiàn)第五章 大氣二次顆粒物源解析方法引言第一節(jié) 二次顆粒物是大氣顆粒物的重要組成部分第二節(jié) 二次顆粒物對(duì)CMB模型的影響第三節(jié) 二次顆粒物源解析的意義第四節(jié) 硫酸鹽、硝酸鹽的源解析方法第五節(jié) SOC的源解析方法參考文獻(xiàn)第六章 復(fù)合受體模型方法引言第一節(jié) 受體模型面臨的難題第二節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型第三節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型參考文獻(xiàn)第七章 模型軟件及其應(yīng)用實(shí)例引言第一節(jié) 大氣顆粒物源解析技術(shù)應(yīng)用示范——以無(wú)錫市為例第二節(jié) 多環(huán)芳烴源解析應(yīng)用實(shí)例第八章 受體模型應(yīng)用實(shí)例引言第一節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型第二節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型第三節(jié) EPA-CMB8.2受體模型附錄A 南開CMB2.0受體模型計(jì)算軟件NKCMB2.0用戶手冊(cè)附錄B 因子分析化學(xué)質(zhì)量平衡復(fù)合受體模型計(jì)算軟件PCA/MLR-CMB用戶手冊(cè)附錄C 非負(fù)主成分回歸化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型計(jì)算軟件NCPCRCMB用戶手冊(cè)附錄D 化學(xué)質(zhì)量平衡嵌套迭代模型計(jì)算軟件CMB-Iteration用戶手冊(cè)附錄E 源解析研究平臺(tái)——化學(xué)質(zhì)量平衡二重源解析計(jì)算軟件SALAB-NCMB用戶手冊(cè)

章節(jié)摘錄

版權(quán)頁(yè)：插圖：第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進(jìn)展 引言 隨著源解析研究的發(fā)展，大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)先后出現(xiàn)了三種方法：排放源清單方法、源模型（擴(kuò)散模型）法和受體模型法。 排放源清單法是最早應(yīng)用的大氣顆粒物來(lái)源解析方法。排放源清單法是根據(jù)排放因子，估算區(qū)域內(nèi)各種排放源的排放量，根據(jù)排放量，識(shí)別對(duì)受體有貢獻(xiàn)的主要排放源。這種方法對(duì)于顆粒物來(lái)說(shuō)，主要存在兩方面的缺陷：一是顆粒物開放源眾多，其排放量難以準(zhǔn)確得到；二是排放源的排放量與其對(duì)受體的貢獻(xiàn)通常不是線性關(guān)系。因此，隨著污染源類型越來(lái)越多，環(huán)境管理的要求越來(lái)越高，排放源清單法已經(jīng)無(wú)法滿足大氣顆粒物源解析技術(shù)的要求。 源模型法從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強(qiáng)資料和氣象資料，估算污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)。但是，對(duì)于量大面廣的顆粒物開放源來(lái)說(shuō)，由于無(wú)法得到可靠的源強(qiáng)資料，難以估算該污染源類對(duì)受體的貢獻(xiàn)值。因此，可以說(shuō)，難以建立全面的顆粒物污染源類與受體之間的關(guān)系是源模型法在顆粒物源解析應(yīng)用中的最大障礙。 為了解決上述兩種方法存在的問(wèn)題，受體模型法應(yīng)運(yùn)而生。它從受體出發(fā)，根據(jù)環(huán)境空氣顆粒物的化學(xué)、物理特征等信息估算各類污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)。受體模型的種類很多，但主要分為兩大類：源已知類受體模型和源未知類受體模型。這兩類模型的算法不盡相同，有著各自的優(yōu)缺點(diǎn)。受體模型是目前在世界上應(yīng)用最為廣泛的顆粒物源解析技術(shù)。 大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)在應(yīng)用過(guò)程中也主要經(jīng)歷了三個(gè)階段（圖1-1）。第一階段：主要以源模型為主；第二階段：隨著源模型遇到的問(wèn)題日益突出，受體模型和源模型開始混合使用；第三階段：由于環(huán)境問(wèn)題日益復(fù)雜，單獨(dú)使用某一種模型已無(wú)法滿足需求，復(fù)合模型得到了發(fā)展和應(yīng)用。 第一節(jié)大氣顆粒物源模型的發(fā)展 源模型用數(shù)學(xué)方法定量描述大氣顆粒物從排放源到受體所經(jīng)歷的全過(guò)程。其核心部分是大氣擴(kuò)散模型，用以模擬大氣對(duì)顆粒物的輸送、擴(kuò)散和稀釋作用以及大氣顆粒物在擴(kuò)散過(guò)程中所經(jīng)歷的干、濕沉積和化學(xué)轉(zhuǎn)化等過(guò)程。 空氣質(zhì)量模型的發(fā)展一般分為如下三個(gè)階段：第一代模型主要包括高斯模型和拉格朗日煙團(tuán)軌跡模型，基于高斯煙流擴(kuò)散及煙團(tuán)擴(kuò)散理論，代表性的模型有ISC3、AERMOD、ADMS、CALPUFF等。這類模型模擬的物理過(guò)程較為簡(jiǎn)單，無(wú)法完整地描述大氣運(yùn)動(dòng)狀況。對(duì)沉積和化學(xué)過(guò)程的處理粗略，僅可用于模擬原生性污染物的擴(kuò)散及簡(jiǎn)易的反應(yīng)性軌跡模擬，對(duì)于顆粒物，僅可模擬一次污染源排放的顆粒物的擴(kuò)散和干濕沉積。 第二代模型為歐拉網(wǎng)格模型，國(guó)外具代表性的模型有城市尺度光化學(xué)氧化模型（UAM）、區(qū)域酸沉降模型（RADM）、區(qū)域尺度光化學(xué)氧化模型（ROM）。國(guó)內(nèi)具代表性的模型主要有：城市尺度的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模型（如中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所HRDM）及區(qū)域尺度污染物歐拉輸送模式（如中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所RAQM、南京大學(xué)區(qū)域酸沉降模型RegADM等）。與第一代模型相比，第二代模型的大氣動(dòng)力模塊較為復(fù)雜，以使模擬的大氣運(yùn)動(dòng)與實(shí)際較為吻合。這類模型加入了較為復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，分別針對(duì)光化學(xué)反應(yīng)的氣態(tài)污染物或顆粒物，但由于這些模型只是單獨(dú)為解決某一個(gè)空氣污染問(wèn)題而設(shè)計(jì)的，其模擬結(jié)果通常僅為單一介質(zhì)（氣相或固相）的輸出濃度。然而，大氣中各污染物間具有相當(dāng)復(fù)雜的反應(yīng)行為，氣、固相之間也有轉(zhuǎn)化作用。例如，對(duì)氮氧化物的控制不僅會(huì)影響臭氧的濃度，還會(huì)對(duì)酸沉降、顆粒物、大氣能見(jiàn)度產(chǎn)生影響。為更好地利用一個(gè)模型來(lái)反映大氣污染物形成機(jī)制間的相互關(guān)聯(lián)性，即所謂一個(gè)大氣的觀念，第三代空氣質(zhì)量模型應(yīng)運(yùn)而生。 國(guó)外典型的第三代空氣質(zhì)量模型有Models-3、WRF-chem等。目前國(guó)內(nèi)模型的發(fā)展也進(jìn)入第三代，以一個(gè)大氣的概念，建構(gòu)了從全球尺度、區(qū)域尺度到嵌套網(wǎng)格的大氣環(huán)境模式系列，比較成熟的有南京大學(xué)的區(qū)域大氣環(huán)境模型系統(tǒng)（RegAEMS）、中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)系統(tǒng)（NAQPMS）、中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所全球環(huán)境大氣輸送模型（GEATM）等。 以Models-3為例，該模型可通過(guò)一次模擬工作即得到多種污染物（包括臭氧、顆粒物、氮氧化物等）的濃度分布以及酸度、能見(jiàn)度等。在空間范圍上，可選擇局地、城市、地區(qū)和大陸等多種尺度范圍。模型可對(duì)80多種大氣污染物的濃度分布進(jìn)行模擬和預(yù)測(cè)。Models-3的通用多尺度空氣質(zhì)量模型（CMAQ）是空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)和分析系統(tǒng)的核心部分。圖1-2為CMAQ模型的模塊及考慮的主要過(guò)程。其中，最主要的是化學(xué)輸送模塊（CCTM）。 CCTM包括的過(guò)程可分為以下三類： （1）純粹與化學(xué)有關(guān)的反應(yīng)過(guò)程模型提供了三種可供選擇的化學(xué)機(jī)制CB4、RADM2及SAPRC99。其中，CB4包括33種化學(xué)反應(yīng)物、81種化學(xué)反應(yīng)；RADM2包括63種化學(xué)反應(yīng)物、156種化學(xué)反應(yīng)；SAPRC99包括72種化學(xué)反應(yīng)物、198種化學(xué)反應(yīng)。用戶也可以根據(jù)實(shí)際需要對(duì)這些機(jī)制進(jìn)行修改或引入新的化學(xué)機(jī)制。 （2）大氣擴(kuò)散和平流過(guò)程污染物的輸送過(guò)程包括平流以及次網(wǎng)格尺度的湍流擴(kuò)散。 （3）既與化學(xué)又與氣象有關(guān)的一些過(guò)程包括：與輻射有關(guān)的光分解過(guò)程，通過(guò)一個(gè)先進(jìn)的光分解模塊（JPROC）來(lái)模擬；污染物的煙羽擴(kuò)散過(guò)程；云在液相化學(xué)反應(yīng)、垂直混合、氣溶膠的濕清除方面的作用及云對(duì)太陽(yáng)輻射的吸收和散射對(duì)污染物的光化學(xué)過(guò)程的影響。 CMAQ模型的氣溶膠化學(xué)物種包括硫酸鹽、銨鹽、硝酸鹽、有機(jī)碳、元素碳、沙塵、海鹽。CCTM氣溶膠模塊可以模擬：①干沉降清除；②氣溶膠云滴相互作用和降水清除；③硫酸/水汽系統(tǒng)中的二元?jiǎng)蛸|(zhì)核化過(guò)程生成的新粒子；④從氣相前體物產(chǎn)生的有機(jī)氣溶膠組分；⑤粒子凝結(jié)和凝固增長(zhǎng)。其中，二次有機(jī)氣溶膠（SOA）采用有機(jī)氣溶膠產(chǎn)出率的方法進(jìn)行估算［2］。 CMAQ模型的氣溶膠粒度分布采用對(duì)數(shù)正態(tài)三模態(tài)表示，即艾特肯核（Ait-kennucleus）模態(tài)、積聚態(tài)和粗模態(tài)。模式將氣溶膠分為兩類：細(xì)顆粒物（粒徑小于2.5μm，PM2.5）和粗顆粒物（粗模態(tài)，粒徑介于2.5μm與10μm之間）。PM2.5包含兩個(gè)模態(tài)：粒徑0.1～2.5μm的積聚態(tài)和粒徑小于0.1μm的艾特肯核模態(tài)。 假設(shè)i模態(tài)代表新生粒子，j模態(tài)代表已存在的粒徑更大一些的積聚態(tài)粒子，兩模態(tài)間可通過(guò)凝結(jié)發(fā)生相互作用。每個(gè)模態(tài)均可由氣態(tài)前體物凝結(jié)增長(zhǎng)，或由細(xì)模態(tài)增長(zhǎng)為粗模態(tài)，通過(guò)干濕沉降清除［3］。 一、源模型在顆粒物源解析中的應(yīng)用及局限性 利用源模型對(duì)大氣顆粒物來(lái)源進(jìn)行解析的總體路線如圖1-3所示。研究區(qū)域的下墊面特征、大氣顆粒物（或前體物）排放狀況、氣象要素特征是源模型必要的輸入?yún)?shù)。源模型可以定量模擬顆粒物在大氣中的傳輸擴(kuò)散、干濕沉積及化學(xué)轉(zhuǎn)化等過(guò)程，理論上可以計(jì)算出各排放源對(duì)受體的環(huán)境濃度貢獻(xiàn)。 利用源模型進(jìn)行顆粒物來(lái)源解析的主要優(yōu)勢(shì)在于：在各污染源排放量（或排放強(qiáng)度）確定的前提下，可以較精細(xì)地模擬顆粒物在大氣中的擴(kuò)散、清除、生成及轉(zhuǎn)化等過(guò)程，建立污染源排放與受體之間的輸入相應(yīng)關(guān)系，得出各污染源排放對(duì)受體環(huán)境濃度的貢獻(xiàn)。 源模型在顆粒物來(lái)源解析應(yīng)用中的局限性主要表現(xiàn)為： （1）各顆粒物污染源的排放量（或排放強(qiáng)度）是源模型必需的輸入?yún)?shù)，源排放清單是影響源模型適用性及模擬精度的重要因素。根據(jù)近年來(lái)我國(guó)20多個(gè)顆粒物污染較重的城市大氣顆粒物（PM10）源解析結(jié)果分析，其環(huán)境空氣中顆粒物的主要來(lái)源是開放源（主要包括城市揚(yáng)塵、土壤塵、建筑水泥塵等），分擔(dān)率達(dá)到50%左右。而顆粒物開放源具有排放隨機(jī)、源強(qiáng)不確定等特點(diǎn)，因此，利用源模型進(jìn)行顆粒物來(lái)源解析存在很大的不確定性。目前，源模型模擬顆粒物環(huán)境濃度時(shí)，開放源一般作為背景濃度考慮。 （2）氣象模式的誤差會(huì)引起源模型結(jié)果的不確定性，特別是在模擬大氣化學(xué)過(guò)程和氣溶膠動(dòng)力過(guò)程中。因此，若要精細(xì)模擬顆粒物在大氣中的生消、遷移擴(kuò)散等過(guò)程，需要輸入高分辨率的氣象要素場(chǎng)，在一定程度上影響了模型的可操作性。 二、源模型與受體模型的聯(lián)用 大氣擴(kuò)散模型（源模型）從顆粒物排放源出發(fā)，在各污染源排放量（或排放強(qiáng)度）確定的前提下，可以模擬或預(yù)測(cè)不同氣象條件下顆粒物濃度的時(shí)空分布，較好地建立固定源和流動(dòng)源排放與顆粒物環(huán)境濃度之間的定量關(guān)系，但難以應(yīng)用于源強(qiáng)不確定性大的開放源。而受體模型通過(guò)對(duì)顆粒物受體及源樣品的化學(xué)分析或顯微分析確定各類污染源對(duì)受體顆粒物的濃度貢獻(xiàn)。受體模型不需要精確了解每個(gè)污染源的源強(qiáng)，不依賴詳細(xì)的氣象資料，能夠很好地解析擴(kuò)散模型難以模擬的開放源類對(duì)受體顆粒物濃度的貢獻(xiàn)。兩種模型各有優(yōu)勢(shì)，聯(lián)合應(yīng)用可互補(bǔ)短長(zhǎng)，使解析結(jié)果更為合理，并可預(yù)測(cè)。 1985年，Chow提出了將這兩類模型結(jié)合起來(lái)的設(shè)想，通過(guò)實(shí)例對(duì)比了擴(kuò)散模型和受體模型的解析結(jié)果負(fù)荷和差異的程度，解釋了引起原因，指出了協(xié)調(diào)和相互補(bǔ)充解析結(jié)果的方法，為擴(kuò)散模型和受體模型在顆粒物源解析中的聯(lián)用提供了基本思路［4］。 未來(lái)我國(guó)顆粒物污染防治將朝向綜合化、精細(xì)化發(fā)展。擴(kuò)散模型與受體模型的耦合將是顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展趨勢(shì)之一。兩種模型的耦合在解析成分譜相似的某些特定污染源的環(huán)境貢獻(xiàn)、在解析二次顆粒物的貢獻(xiàn)方面具有突出的優(yōu)勢(shì)。 第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展 一、受體模型的發(fā)展 受體模型是通過(guò)受體和污染源樣品的化學(xué)組分分析來(lái)確定污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)值。其不需要知道源強(qiáng)，不依賴于氣象資料，解決了擴(kuò)散模型難以解決的問(wèn)題。 因此，受體模型自20世紀(jì)70年代問(wèn)世以后，得到了迅速的發(fā)展，已逐步形成了系統(tǒng)的大氣顆粒物源解析技術(shù)體系。 受體模型的種類很多，如化學(xué)質(zhì)量平衡法、主成分分析多元線性回歸法、正定矩陣因子分解法、偏最小二乘法、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法等。歸納起來(lái)，這些受體模型主要分為兩大類：一類受體模型不需要知道詳細(xì)的源類信息，稱為源未知類受體模型；另一類受體模型需要知道詳細(xì)的源類及其組成特征的信息，稱為源已知類受體模型［5］。

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《大氣顆粒物來(lái)源解析:原理技術(shù)及應(yīng)用》大氣顆粒物是大氣的重要組成部分，給環(huán)境、氣候以及人體健康帶來(lái)很大威脅。因此控制大氣顆粒物污染，減少其對(duì)環(huán)境和人體健康的危害是20世紀(jì)70年代我國(guó)環(huán)保事業(yè)發(fā)展以來(lái)，特別是進(jìn)入21世紀(jì)后大氣污染防治工作的重點(diǎn)和難點(diǎn)?！洞髿忸w粒物來(lái)源解析:原理技術(shù)及應(yīng)用》適合高等院校、科研院所大氣環(huán)境相關(guān)專業(yè)的研究生、教師及科研人員，環(huán)境保護(hù)部門從事大氣污染防治工作的技術(shù)人員及管理人員閱讀和參考。

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