大氣顆粒物來源解析原理、技術(shù)及應(yīng)用

內(nèi)容概要

　　《大氣顆粒物來源解析原理、技術(shù)及應(yīng)用》結(jié)合我國顆粒物污染防治工作的需求，系統(tǒng)總結(jié)了我國大氣顆粒物源解析技術(shù)理論與應(yīng)用領(lǐng)域的創(chuàng)新性研究成果。全書共分八章。第1章主要介紹我國大氣顆粒物污染問題的演變及大氣顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展歷程；第2章介紹化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本理論；第3章介紹二重源解析技術(shù)的原理方法體系；第4章介紹大氣顆粒物源及受體樣品的采集和化學(xué)成分譜的建立；第5章介紹降低二次碳顆粒影響的大氣顆粒物源解析技術(shù)方法；第6章介紹復(fù)合受體模型原理及方法；第7章介紹大氣顆粒物源解析模型軟件的開發(fā)與應(yīng)用實例；第8章介紹幾個受體模型的應(yīng)用實例。

作者簡介

朱坦，南開大學(xué)教授，現(xiàn)任南開大學(xué)環(huán)境與社會發(fā)展研究中心主任、國家環(huán)境咨詢委員會委員、環(huán)境保護部戰(zhàn)略環(huán)評專家咨詢委員會委員、科技部“973”綜合交叉領(lǐng)域咨詢專家。 主要研究領(lǐng)域為大氣顆粒物污染防治、環(huán)境評價與管理、循環(huán)經(jīng)濟、低碳發(fā)展和城市生態(tài)等。在國際上最早提出城市顆粒物源解析中“揚塵”的概念，建立了具有我國特色的大氣污染源解析技術(shù)，為改善城市大氣污染做出了重要貢獻。 共主持或參加國家自然科學(xué)基金項目、國家社會科學(xué)重大項目、“863”項目、國家科技支撐項目、國家科技攻關(guān)計劃課題等科研項目70余項。發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇，獲得省部級獎20多項，2002年獲第六屆“地球獎”。 馮銀廠，理學(xué)博士，南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士研究生導(dǎo)師，國家環(huán)境保護城市空氣環(huán)境顆粒物污染防治重點實驗室主任。 主要從事大氣顆粒物來源解析及污染防治技術(shù)研究，建立了大氣顆粒物二重源解析技術(shù)。構(gòu)建了大氣顆粒物復(fù)合受體模型，提出了顆粒物目標(biāo)容量總量控制技術(shù)方法。共發(fā)表論文110余篇，獲得省部級科技進步獎7項。

書籍目錄

前言第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進展引言第一節(jié) 大氣顆粒物源模型的發(fā)展第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展第三節(jié) 大氣顆粒物受體模型源解析的主要特點參考文獻第二章 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理引言第一節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理及算法第二節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型擬合優(yōu)度的診斷體系第三節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的產(chǎn)生與發(fā)展參考文獻第三章 二重源解析技術(shù)方法引言第一節(jié) 二重源解析技術(shù)的提出背景第二節(jié) 二重源解析技術(shù)的原理及解法第三節(jié) 二重源解析技術(shù)的診斷技術(shù)及解析條件參考文獻第四章 顆粒物樣品的采集與成分譜引言第一節(jié) 源樣品的采集第二節(jié) 受體樣品的采集第三節(jié) 成分譜第四節(jié) 源成分譜的組成與特征參考文獻第五章 大氣二次顆粒物源解析方法引言第一節(jié) 二次顆粒物是大氣顆粒物的重要組成部分第二節(jié) 二次顆粒物對CMB模型的影響第三節(jié) 二次顆粒物源解析的意義第四節(jié) 硫酸鹽、硝酸鹽的源解析方法第五節(jié) SOC的源解析方法參考文獻第六章 復(fù)合受體模型方法引言第一節(jié) 受體模型面臨的難題第二節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型第三節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型參考文獻第七章 模型軟件及其應(yīng)用實例引言第一節(jié) 大氣顆粒物源解析技術(shù)應(yīng)用示范——以無錫市為例第二節(jié) 多環(huán)芳烴源解析應(yīng)用實例第八章 受體模型應(yīng)用實例引言第一節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型第二節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型第三節(jié) EPA-CMB8.2受體模型附錄A 南開CMB2.0受體模型計算軟件NKCMB2.0用戶手冊附錄B 因子分析化學(xué)質(zhì)量平衡復(fù)合受體模型計算軟件PCA/MLR-CMB用戶手冊附錄C 非負(fù)主成分回歸化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型計算軟件NCPCRCMB用戶手冊附錄D 化學(xué)質(zhì)量平衡嵌套迭代模型計算軟件CMB-Iteration用戶手冊附錄E 源解析研究平臺——化學(xué)質(zhì)量平衡二重源解析計算軟件SALAB-NCMB用戶手冊

章節(jié)摘錄

版權(quán)頁：插圖：第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進展 引言 隨著源解析研究的發(fā)展，大氣顆粒物來源解析技術(shù)先后出現(xiàn)了三種方法：排放源清單方法、源模型（擴散模型）法和受體模型法。 排放源清單法是最早應(yīng)用的大氣顆粒物來源解析方法。排放源清單法是根據(jù)排放因子，估算區(qū)域內(nèi)各種排放源的排放量，根據(jù)排放量，識別對受體有貢獻的主要排放源。這種方法對于顆粒物來說，主要存在兩方面的缺陷：一是顆粒物開放源眾多，其排放量難以準(zhǔn)確得到；二是排放源的排放量與其對受體的貢獻通常不是線性關(guān)系。因此，隨著污染源類型越來越多，環(huán)境管理的要求越來越高，排放源清單法已經(jīng)無法滿足大氣顆粒物源解析技術(shù)的要求。 源模型法從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強資料和氣象資料，估算污染源對受體的貢獻。但是，對于量大面廣的顆粒物開放源來說，由于無法得到可靠的源強資料，難以估算該污染源類對受體的貢獻值。因此，可以說，難以建立全面的顆粒物污染源類與受體之間的關(guān)系是源模型法在顆粒物源解析應(yīng)用中的最大障礙。 為了解決上述兩種方法存在的問題，受體模型法應(yīng)運而生。它從受體出發(fā)，根據(jù)環(huán)境空氣顆粒物的化學(xué)、物理特征等信息估算各類污染源對受體的貢獻。受體模型的種類很多，但主要分為兩大類：源已知類受體模型和源未知類受體模型。這兩類模型的算法不盡相同，有著各自的優(yōu)缺點。受體模型是目前在世界上應(yīng)用最為廣泛的顆粒物源解析技術(shù)。 大氣顆粒物來源解析技術(shù)在應(yīng)用過程中也主要經(jīng)歷了三個階段（圖1-1）。第一階段：主要以源模型為主；第二階段：隨著源模型遇到的問題日益突出，受體模型和源模型開始混合使用；第三階段：由于環(huán)境問題日益復(fù)雜，單獨使用某一種模型已無法滿足需求，復(fù)合模型得到了發(fā)展和應(yīng)用。 第一節(jié)大氣顆粒物源模型的發(fā)展 源模型用數(shù)學(xué)方法定量描述大氣顆粒物從排放源到受體所經(jīng)歷的全過程。其核心部分是大氣擴散模型，用以模擬大氣對顆粒物的輸送、擴散和稀釋作用以及大氣顆粒物在擴散過程中所經(jīng)歷的干、濕沉積和化學(xué)轉(zhuǎn)化等過程。 空氣質(zhì)量模型的發(fā)展一般分為如下三個階段：第一代模型主要包括高斯模型和拉格朗日煙團軌跡模型，基于高斯煙流擴散及煙團擴散理論，代表性的模型有ISC3、AERMOD、ADMS、CALPUFF等。這類模型模擬的物理過程較為簡單，無法完整地描述大氣運動狀況。對沉積和化學(xué)過程的處理粗略，僅可用于模擬原生性污染物的擴散及簡易的反應(yīng)性軌跡模擬，對于顆粒物，僅可模擬一次污染源排放的顆粒物的擴散和干濕沉積。 第二代模型為歐拉網(wǎng)格模型，國外具代表性的模型有城市尺度光化學(xué)氧化模型（UAM）、區(qū)域酸沉降模型（RADM）、區(qū)域尺度光化學(xué)氧化模型（ROM）。國內(nèi)具代表性的模型主要有：城市尺度的空氣質(zhì)量預(yù)報模型（如中國科學(xué)院大氣物理研究所HRDM）及區(qū)域尺度污染物歐拉輸送模式（如中國科學(xué)院大氣物理研究所RAQM、南京大學(xué)區(qū)域酸沉降模型RegADM等）。與第一代模型相比，第二代模型的大氣動力模塊較為復(fù)雜，以使模擬的大氣運動與實際較為吻合。這類模型加入了較為復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)機制，分別針對光化學(xué)反應(yīng)的氣態(tài)污染物或顆粒物，但由于這些模型只是單獨為解決某一個空氣污染問題而設(shè)計的，其模擬結(jié)果通常僅為單一介質(zhì)（氣相或固相）的輸出濃度。然而，大氣中各污染物間具有相當(dāng)復(fù)雜的反應(yīng)行為，氣、固相之間也有轉(zhuǎn)化作用。例如，對氮氧化物的控制不僅會影響臭氧的濃度，還會對酸沉降、顆粒物、大氣能見度產(chǎn)生影響。為更好地利用一個模型來反映大氣污染物形成機制間的相互關(guān)聯(lián)性，即所謂一個大氣的觀念，第三代空氣質(zhì)量模型應(yīng)運而生。 國外典型的第三代空氣質(zhì)量模型有Models-3、WRF-chem等。目前國內(nèi)模型的發(fā)展也進入第三代，以一個大氣的概念，建構(gòu)了從全球尺度、區(qū)域尺度到嵌套網(wǎng)格的大氣環(huán)境模式系列，比較成熟的有南京大學(xué)的區(qū)域大氣環(huán)境模型系統(tǒng)（RegAEMS）、中國科學(xué)院大氣物理研究所的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)（NAQPMS）、中國科學(xué)院大氣物理研究所全球環(huán)境大氣輸送模型（GEATM）等。 以Models-3為例，該模型可通過一次模擬工作即得到多種污染物（包括臭氧、顆粒物、氮氧化物等）的濃度分布以及酸度、能見度等。在空間范圍上，可選擇局地、城市、地區(qū)和大陸等多種尺度范圍。模型可對80多種大氣污染物的濃度分布進行模擬和預(yù)測。Models-3的通用多尺度空氣質(zhì)量模型（CMAQ）是空氣質(zhì)量預(yù)報和分析系統(tǒng)的核心部分。圖1-2為CMAQ模型的模塊及考慮的主要過程。其中，最主要的是化學(xué)輸送模塊（CCTM）。 CCTM包括的過程可分為以下三類： （1）純粹與化學(xué)有關(guān)的反應(yīng)過程模型提供了三種可供選擇的化學(xué)機制CB4、RADM2及SAPRC99。其中，CB4包括33種化學(xué)反應(yīng)物、81種化學(xué)反應(yīng)；RADM2包括63種化學(xué)反應(yīng)物、156種化學(xué)反應(yīng)；SAPRC99包括72種化學(xué)反應(yīng)物、198種化學(xué)反應(yīng)。用戶也可以根據(jù)實際需要對這些機制進行修改或引入新的化學(xué)機制。 （2）大氣擴散和平流過程污染物的輸送過程包括平流以及次網(wǎng)格尺度的湍流擴散。 （3）既與化學(xué)又與氣象有關(guān)的一些過程包括：與輻射有關(guān)的光分解過程，通過一個先進的光分解模塊（JPROC）來模擬；污染物的煙羽擴散過程；云在液相化學(xué)反應(yīng)、垂直混合、氣溶膠的濕清除方面的作用及云對太陽輻射的吸收和散射對污染物的光化學(xué)過程的影響。 CMAQ模型的氣溶膠化學(xué)物種包括硫酸鹽、銨鹽、硝酸鹽、有機碳、元素碳、沙塵、海鹽。CCTM氣溶膠模塊可以模擬：①干沉降清除；②氣溶膠云滴相互作用和降水清除；③硫酸/水汽系統(tǒng)中的二元勻質(zhì)核化過程生成的新粒子；④從氣相前體物產(chǎn)生的有機氣溶膠組分；⑤粒子凝結(jié)和凝固增長。其中，二次有機氣溶膠（SOA）采用有機氣溶膠產(chǎn)出率的方法進行估算［2］。 CMAQ模型的氣溶膠粒度分布采用對數(shù)正態(tài)三模態(tài)表示，即艾特肯核（Ait-kennucleus）模態(tài)、積聚態(tài)和粗模態(tài)。模式將氣溶膠分為兩類：細顆粒物（粒徑小于2.5μm，PM2.5）和粗顆粒物（粗模態(tài)，粒徑介于2.5μm與10μm之間）。PM2.5包含兩個模態(tài)：粒徑0.1～2.5μm的積聚態(tài)和粒徑小于0.1μm的艾特肯核模態(tài)。 假設(shè)i模態(tài)代表新生粒子，j模態(tài)代表已存在的粒徑更大一些的積聚態(tài)粒子，兩模態(tài)間可通過凝結(jié)發(fā)生相互作用。每個模態(tài)均可由氣態(tài)前體物凝結(jié)增長，或由細模態(tài)增長為粗模態(tài)，通過干濕沉降清除［3］。 一、源模型在顆粒物源解析中的應(yīng)用及局限性 利用源模型對大氣顆粒物來源進行解析的總體路線如圖1-3所示。研究區(qū)域的下墊面特征、大氣顆粒物（或前體物）排放狀況、氣象要素特征是源模型必要的輸入?yún)?shù)。源模型可以定量模擬顆粒物在大氣中的傳輸擴散、干濕沉積及化學(xué)轉(zhuǎn)化等過程，理論上可以計算出各排放源對受體的環(huán)境濃度貢獻。 利用源模型進行顆粒物來源解析的主要優(yōu)勢在于：在各污染源排放量（或排放強度）確定的前提下，可以較精細地模擬顆粒物在大氣中的擴散、清除、生成及轉(zhuǎn)化等過程，建立污染源排放與受體之間的輸入相應(yīng)關(guān)系，得出各污染源排放對受體環(huán)境濃度的貢獻。 源模型在顆粒物來源解析應(yīng)用中的局限性主要表現(xiàn)為： （1）各顆粒物污染源的排放量（或排放強度）是源模型必需的輸入?yún)?shù)，源排放清單是影響源模型適用性及模擬精度的重要因素。根據(jù)近年來我國20多個顆粒物污染較重的城市大氣顆粒物（PM10）源解析結(jié)果分析，其環(huán)境空氣中顆粒物的主要來源是開放源（主要包括城市揚塵、土壤塵、建筑水泥塵等），分擔(dān)率達到50%左右。而顆粒物開放源具有排放隨機、源強不確定等特點，因此，利用源模型進行顆粒物來源解析存在很大的不確定性。目前，源模型模擬顆粒物環(huán)境濃度時，開放源一般作為背景濃度考慮。 （2）氣象模式的誤差會引起源模型結(jié)果的不確定性，特別是在模擬大氣化學(xué)過程和氣溶膠動力過程中。因此，若要精細模擬顆粒物在大氣中的生消、遷移擴散等過程，需要輸入高分辨率的氣象要素場，在一定程度上影響了模型的可操作性。 二、源模型與受體模型的聯(lián)用 大氣擴散模型（源模型）從顆粒物排放源出發(fā)，在各污染源排放量（或排放強度）確定的前提下，可以模擬或預(yù)測不同氣象條件下顆粒物濃度的時空分布，較好地建立固定源和流動源排放與顆粒物環(huán)境濃度之間的定量關(guān)系，但難以應(yīng)用于源強不確定性大的開放源。而受體模型通過對顆粒物受體及源樣品的化學(xué)分析或顯微分析確定各類污染源對受體顆粒物的濃度貢獻。受體模型不需要精確了解每個污染源的源強，不依賴詳細的氣象資料，能夠很好地解析擴散模型難以模擬的開放源類對受體顆粒物濃度的貢獻。兩種模型各有優(yōu)勢，聯(lián)合應(yīng)用可互補短長，使解析結(jié)果更為合理，并可預(yù)測。 1985年，Chow提出了將這兩類模型結(jié)合起來的設(shè)想，通過實例對比了擴散模型和受體模型的解析結(jié)果負(fù)荷和差異的程度，解釋了引起原因，指出了協(xié)調(diào)和相互補充解析結(jié)果的方法，為擴散模型和受體模型在顆粒物源解析中的聯(lián)用提供了基本思路［4］。 未來我國顆粒物污染防治將朝向綜合化、精細化發(fā)展。擴散模型與受體模型的耦合將是顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展趨勢之一。兩種模型的耦合在解析成分譜相似的某些特定污染源的環(huán)境貢獻、在解析二次顆粒物的貢獻方面具有突出的優(yōu)勢。 第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展 一、受體模型的發(fā)展 受體模型是通過受體和污染源樣品的化學(xué)組分分析來確定污染源對受體的貢獻值。其不需要知道源強，不依賴于氣象資料，解決了擴散模型難以解決的問題。 因此，受體模型自20世紀(jì)70年代問世以后，得到了迅速的發(fā)展，已逐步形成了系統(tǒng)的大氣顆粒物源解析技術(shù)體系。 受體模型的種類很多，如化學(xué)質(zhì)量平衡法、主成分分析多元線性回歸法、正定矩陣因子分解法、偏最小二乘法、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法等。歸納起來，這些受體模型主要分為兩大類：一類受體模型不需要知道詳細的源類信息，稱為源未知類受體模型；另一類受體模型需要知道詳細的源類及其組成特征的信息，稱為源已知類受體模型［5］。

編輯推薦

《大氣顆粒物來源解析:原理技術(shù)及應(yīng)用》大氣顆粒物是大氣的重要組成部分，給環(huán)境、氣候以及人體健康帶來很大威脅。因此控制大氣顆粒物污染，減少其對環(huán)境和人體健康的危害是20世紀(jì)70年代我國環(huán)保事業(yè)發(fā)展以來，特別是進入21世紀(jì)后大氣污染防治工作的重點和難點。《大氣顆粒物來源解析:原理技術(shù)及應(yīng)用》適合高等院校、科研院所大氣環(huán)境相關(guān)專業(yè)的研究生、教師及科研人員，環(huán)境保護部門從事大氣污染防治工作的技術(shù)人員及管理人員閱讀和參考。

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